创新亮点

1. 闪速焦耳热技术：

在50毫秒内完成碳纤维自组装碳球与高熵颗粒的同步合成，实现高温（>2000 K）、高速（≈10⁵ K/s）制备，突破传统烧结工艺限制。

2. 多相高熵结构：

通过调控稀土比例，实现高熵合金与高熵氧化物的共存，形成丰富的异质界面与高浓度氧空位。

3. 宽频电磁响应：

借助多相界面、氧空位与碳缺陷的协同作用，实现介电常数虚部（ε″）在7.97–42.36范围内可调，有效吸收带宽接近7.0 GHz。

4. 光电与耐腐蚀双功能：

材料在1-sun光照下光电流提升达0.326 μA/cm²，并具备优异的耐盐雾腐蚀性能，适用于海洋等苛刻环境。

核心实验

1. 材料制备与结构表征

• 以六种金属硝酸盐为前驱体，碳纤维为自组装模板，通过FJH在50毫秒内合成具有高熵合金和高熵氧化物的复合碳球。
• SEM/TEM图像显示高熵颗粒均匀分布，IFFT分析确认HEA与HEO共存。
• XRD与Rietveld精修揭示相组成随稀土含量变化，VEC理论验证相结构调控合理性。

2. 电磁性能调控机制

• 通过Cole-Cole图与介电谱分离技术，识别出四种极化弛豫模式：sp²Cd、sp³Cd、HEO与HEA相关峰。
• HEO相关峰的半高宽与混合熵正相关，表明高熵结构有助于拓宽弛豫时间分布，增强宽带吸收能力。

3. 氧空位与碳缺陷协同增强

• XPS与EPR分析表明，中温合成样品具有适宜的氧空位浓度与迁移能力，优化了极化弛豫强度。
• DFT计算揭示HEA-HEO界面处电子积累与氧空位捕获机制，提出氧空位弛豫模型，阐明其在微波衰减中的主导作用。

4. 光电与耐腐蚀性能验证

• 在3.5 wt% NaCl溶液中，材料表现出低腐蚀电流密度（最低达0.4860×10⁻⁷ A/cm²），显示优异耐腐蚀性。
• 紫外-可见-近红外吸收光谱显示FCC与FB样品在宽光谱范围内吸收率高，光电流测试证实其具备稳定光电转换能力。

图文解析

图1：多相高熵碳球的快速合成与结构表征

该图展示了通过“稀土锚定+高压分散”策略，利用闪速焦耳加热技术在50毫秒内合成碳球的过程。SEM和TEM图像清晰显示了高熵颗粒均匀分布在碳纤维骨架上的形貌，证实了多相高熵结构的成功构建。

 

图2：相组成调控与电磁参数响应

通过XRD图谱与价电子浓度分析，揭示了稀土元素含量对高熵相组成的调控规律。随之变化的复介电常数曲线表明，材料电磁响应能力可通过成分设计进行有效调控，为宽带吸收奠定基础。

图3：多弛豫模式分离与损耗贡献量化

通过对介电损耗谱的峰分离处理，清晰解析出碳缺陷、高熵氧化物和高熵合金各自对应的极化弛豫峰。该分析定量揭示了不同相在微波衰减中的具体贡献，明确了协同作用机制。

图4：缺陷协同调控与吸波性能优化

结合拉曼、XPS等谱学分析，阐明了合成温度对碳缺陷与氧空位浓度的调控规律。最优样品在中间温度下实现了阻抗匹配与衰减能力的平衡，从而获得了超宽的有效吸收带宽。

图5：氧空位弛豫机制的DFT理论模型

基于密度泛函理论的计算，揭示了高熵合金/氧化物界面处的电荷定向转移与积累行为。理论模型表明，氧空位作为电子陷阱，其浓度和迁移能力是调控界面极化弛豫的关键因素。

 

图6：多频谱电磁响应与耐腐蚀性能展示

材料不仅展现出优异的雷达波吸收性能，其耐腐蚀性与光电流响应测试结果，共同证明了它在复杂恶劣环境下作为多功能器件的巨大应用潜力。

结论与展望

本研究成功开发了一种基于闪速焦耳热的高熵碳球复合材料，通过多相结构与碳-氧双缺陷的协同调控，实现了宽频吸波、光电响应与耐腐蚀性的集成。材料在X波段最大吸收带宽达6.85 GHz，雷达散射截面衰减达26.38 dB，展现出在海洋、航空航天等苛刻环境下的应用潜力。

未来，该策略可进一步拓展至其他高熵体系，推动多功能电磁材料的设计与器件化进程，为下一代智能隐身、电磁防护与光电转换一体化系统提供新材料基础。

 

文章来源：https://doi.org/10.1002/adfm.202519905